Der Artikel stellt eine neue Implementierung der Echtzeit-Zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie (RT-TDDFT) mit exaktem Austausch auf Basis numerischer atomzentrierter Orbitale vor. Bisher waren RT-TDDFT-Simulationen für kondensierte Materie auf semilokale Funktionale beschränkt, da der exakte Austausch zu rechenintensiv ist. Die Autoren erweitern ein effizientes Resolution-of-Identity (RI)-Framework auf komplexe zeitabhängige Hamiltonoperatoren. Die Methode wird an einem isolierten Wassermolekül ($H_2O$) validiert, wobei exakte Übereinstimmung mit etablierten RI-Ansätzen für Valenz- und Kernanregungen ($K$-Kante) erzielt wird. Für kristallines Silicium ($Si$) reproduziert das HSE06-Spektrum frühere RT-TDDFT-Ergebnisse und stimmt mit dem Experiment innerhalb von etwa 0,2 eV überein. Zusätzlich werden für Siliciumcarbid ($SiC$) Valenz- und Röntgenabsorptionsspektren an der Silicium-$L$-Kante und Kohlenstoff-$K$-Kante berechnet. Die Ergebnisse zeigen einen effizienten All-Electron-Weg zu RT-TDDFT mit Hybridfunktionalen für molekulare und kondensierte Systeme.
Hintergrund: RT-TDDFT ermöglicht die Untersuchung von Elektronendynamik in angeregten Zuständen. Hybridfunktionale wie HSE06 verbessern die Beschreibung von Ladungstransfer und heißen Ladungsträgern, sind aber rechenintensiv.
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