Die Simulation von Säure-Base-Gleichgewichten aus ersten Prinzipien ist eine enorme Herausforderung, da sie die Modellierung von Bindungsbrüchen in einer komplexen Wasserstoffbrücken-Umgebung erfordert. Das quantenmechanische Verhalten der Protonen ist oft wichtig und erschwert die Simulationen weiter. Die Autoren zeigen, dass durch die Kombination modernster maschineller Lernpotentiale, beschleunigter Abtastung des Dissoziationsprozesses und einer effizienten Abschätzung nuklearer Quantenkorrekturen die Dissoziationskonstanten ($K_a$) verschiedener Spezies in Wasser zuverlässig berechnet werden können. Sie demonstrieren die Übertragbarkeit dieses Arbeitsablaufs, indem sie ihn erfolgreich auf die Autoionisation von Wasser und die gesamte Stufenleiter der wässrigen Dissoziation von Phosphorsäure ($\mathrm{H_3PO_4}$) anwenden. Die Definition der Dissoziationskonstante, die Wahl der Ordnungsparameter, Abtastartefakte und Finite-Größen-Effekte sowie nukleare Quanteneffekte spielen alle eine nicht-triviale Rolle für das Ergebnis der Berechnung, sodass Abkürzungen wahrscheinlich Verzerrungen einführen, die nur durch zufällige Fehlerkompensation ausgeglichen werden können.
Hintergrund: Säure-Base-Gleichgewichte sind fundamental für die Chemie; $pK_a$-Werte bestimmen Reaktivität und Speziation in Lösung. Klassische Molekulardynamik mit empirischen Kraftfeldern erreicht hier oft nicht die nötige Genauigkeit, da Protonentransfer und Quanteneffekte explizit behandelt werden müssen.
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